大面积高质量单晶的生长一直是现代电子技术得以高速发展的基石。为了突破硅基电子学摩尔定律的限制,当前电子学研究的热点集中在二维过渡金属硫族化合物(TMDs)上。但是,如何精确控制这种原子层级的二维晶体的外延逐层生长,一直是一个难以解决的难题。近日,笔者从江南大学获悉,由该校物联网工程学院顾晓峰、肖少庆教授等组成的科研团队(低维半导体材料与器件实验室),通过多年反复研究与试验,提出了一种具有普适性的氢气辅助反向气流化学气相外延法,实现了多种TMDs及其合金高质量双层单晶的大范围可控生长。
“单层高质量TMDs的生长和光电应用经常见诸主流期刊,但双层乃至多层高质量单晶TMDs的生长仍是一个巨大的挑战。目前,用于基础研究和光电应用的双层及多层TMDs多来自于机械剥离法以及后处理方法,如:激光刻蚀、等离子体刻蚀和热退火等,普遍存在产率低、层数和尺寸可控性差等问题。虽有少数工作采用化学气相沉积(CVD)法制备出双层及多层TMDs,但仍存在晶体质量差、尺寸和层数不可控等问题。”顾晓峰说。
肖少庆介绍,要解决相关制备问题难度很大。根据生长动力学理论,双层单晶的生长至少需要两个不同温度的生长阶段来促使单层的垂直高阶堆垛,但是在传统CVD升温阶段过程中,对前驱反应气体的控制不良通常会导致形成不可控和不需要的成核中心,进而显著降低所制备晶体的质量和可控性。
“我们提出的一种具有普适性的氢气辅助反向气流化学气相外延法,通过在升温阶段引入氢气反向气流并控制生长温度梯度,不仅有利于减少外延生长时不需要、不可控的成核中心,而且有利于源自第一单层成核中心的第二单层的均质外延。”肖少庆说,这种方法的效率远超机械剥离法和传统的CVD方法,并在三层及多层单晶的逐层可控制备方面展现出巨大的潜力。同时,通过控制第二层的生长温度可以得到不同堆垛的双层TMDs单晶如AA堆垛和AB堆垛的二硫化钼(MoS2)。实验结果发现AA堆垛的双层MoS2具有比单层更高的场效应管迁移率;通过采用多种源粉首次合成了MoWSSe四元合金双层单晶,实验结果表明其场效应晶体管表现出明显的双极性特征。
据了解,这项研究为TMDs的大范围逐层可控制备提供了一种可靠和通用的思路,为研究层与层之间的范德华力相互作用提供了良好的平台,为实现过渡金属硫属化合物薄膜及其异质结的按需可控制备打下了坚实的基础,极大地提升了TMDs等二维半导体在谷电子学、光电传感器,高性能电子器件、沟道材料、柔性薄膜电子/光电子器件的应用潜力,有望推动我国新一代微电子和光电子行业以及新材料行业的发展。(过国忠)